2010-2011赛季，穆里尼奥上任皇马主帅，佩佩的国家队队友里卡多卡瓦略也登陆伯纳乌。佩佩和里卡多卡瓦略组成了皇马的中后卫搭档，成为西甲最稳定的中后卫之一。由于当时佩佩与皇马的合同即将到期，西班牙媒体《阿斯报》在2010年10月报道了佩佩很有可能以自由球员的身份离开皇马，因为当时佩佩在皇马的年薪并不高。有消息称，2007年佩佩从波尔图转会皇马时，波尔图要价3000万欧元，可能是因为当时皇马和波尔图在转会费上没有达成一致，佩佩要求顺利完成。所以佩佩是皇马薪水最低的球员之一，年薪只有180万欧元左右。经过与俱乐部的谈判，佩佩最终成功与皇马续约至2015年，年薪也涨到了400万欧元。
但是佩佩一直都是江山易改本性难移，依旧容易发烧，经常因为防守动作过度领到红牌。2011年4月，欧冠半决赛上演西班牙国家德比。第一轮，佩佩因为踩到巴萨右后卫阿尔维斯被裁判罚下。少打一人的皇马最终首轮失利。不过赛后的声音并没有完全责怪佩佩。阿尔维斯被认为有夸张的表演成分。从慢动作回放来看，佩佩并没有直接踢阿尔维斯的小腿，而是先把球踢了。但是佩佩钉鞋的动作很危险，她当时没有收脚。给一张红牌并不过分。2011年12月，皇马与塞维利亚的比赛中，佩佩被罚下两黄一红。这是佩佩在皇马生涯中最后一次领到红牌。
此后佩佩的防守动作有所收敛，逐渐开始改变打法。虽然没有更多的暴力犯规动作，但佩佩在场上还是不停的“作弊”。2012年1月，国王杯四分之一决赛，皇马对阵巴萨。当时梅西被皇马球员放倒在地。佩佩假装没注意踩到了梅西的手，然后若无其事地走开了。这一幕被现场摄像机拍了下来。赛后，佩佩受到了西班牙各大媒体的指责，引起了球迷的声讨。但佩佩坚称自己无意，并为此道歉。由于值班裁判没有看到，西甲并没有对佩佩的这一行为进行处罚。
2011-2012赛季，佩佩和拉莫斯组成了稳固的中后卫搭档，最终帮助皇马夺得西甲冠军。2012年夏天，佩佩再次跟随葡萄牙征战欧洲杯。小组赛第二场对阵丹麦，佩佩进球，被评为全场最佳。最后佩佩帮助葡萄牙打进四强，点球大战不敌西班牙。2012-2013赛季，虽然佩佩在大部分比赛中都是皇马的主力中后卫，但赛季末，佩佩的主力位置被瓦拉内取代。虽然瓦拉内特年轻有天赋，但他完全有能力首发。不过佩佩被弃的主要原因可能不在竞技层面，而是被卷入了当时穆里尼奥和卡西利亚斯的冲突。佩佩选择站在卡西利亚斯这边。佩佩曾经在一次采访中从远处对穆里尼奥大喊。
穆帅也明确表示不使用佩佩是他个人的决定。同时他表示佩佩的竞技状态不如瓦兰内，他就是因为这个原因禁赛佩佩。穆帅当时说：“分析佩佩的情况很容易。他的问题是Vallanet，这是整个故事的起源。这里的每个人都不需要聪明。像我这样的普通人是能够理解什么是挫折的。对于一个经验丰富的31岁男人来说，被一个19岁的孩子抢了主力位置，自然很沮丧。我完全理解佩佩的沮丧。很明显，我和他之间没有任何问题。我知道这并不容易。我想很多人会认为皇马未来的中后卫组合是拉莫斯的搭档瓦拉内。"
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